Illustration de la structure atomique hybride cristalline-liquide dans la phase superionique de Ag8SnSe6 – un matériau très prometteur pour la mise au point de batteries commerciales à l’état solide. Les filaments en forme de tube montrent la distribution liquide des ions d’argent circulant à travers l’échafaudage cristallin d’atomes d’étain et de sélénium (bleu et orange). Crédit : Olivier Delaire, Université de Duke
L’utilisation de techniques d’apprentissage automatique permet d’obtenir des informations précieuses sur une vaste catégorie de matériaux à l’étude pour les batteries à l’état solide.
Des chercheurs de l’université Duke et des partenaires associés ont découvert les mécanismes atomiques qui font d’un groupe de substances, connues sous le nom d’argyrodites, des perspectives prometteuses pour les électrolytes de batteries à l’état solide et les convertisseurs d’énergie thermoélectrique.
Leurs découvertes, rendues possibles grâce à une approche d’apprentissage automatique, pourraient ouvrir la voie à des avancées dans le domaine du stockage de l’énergie. De telles avancées pourraient être bénéfiques pour des utilisations telles que les murs domestiques alimentés par des batteries et les véhicules électriques à chargement rapide.
Les résultats ont été récemment publiés dans la revue Nature Materials.
« Il s’agit d’une énigme qui n’a jamais été résolue auparavant en raison de la taille et de la complexité de chaque élément constitutif du matériau », a déclaré Olivier Delaire, professeur agrégé d’ingénierie mécanique et de science des matériaux à Duke. « Nous avons découvert les mécanismes au niveau atomique qui font de cette classe de matériaux un sujet brûlant dans le domaine de l’innovation en matière de batteries à l’état solide.
Alors que le monde s’oriente vers un avenir fondé sur les énergies renouvelables, les chercheurs doivent développer de nouvelles technologies pour stocker et distribuer l’énergie aux foyers et aux véhicules électriques. Jusqu’à présent, la batterie lithium-ion contenant des électrolytes liquides a fait figure de référence, mais elle est loin d’être une solution idéale en raison de son efficacité relativement faible et de l’affinité de l’électrolyte liquide pour les incendies et les explosions occasionnels.
Ces limitations sont principalement dues aux électrolytes liquides chimiquement réactifs contenus dans les batteries Li-ion, qui permettent aux ions lithium de se déplacer relativement librement entre les électrodes. Bien qu’ils soient parfaits pour déplacer des charges électriques, les composants liquides les rendent sensibles aux températures élevées qui peuvent entraîner une dégradation et, à terme, une catastrophe thermique.
De nombreux laboratoires de recherche publics et privés consacrent beaucoup de temps et d’argent à la mise au point de batteries alternatives à l’état solide à partir de divers matériaux. Si elle est correctement conçue, cette approche offre un dispositif beaucoup plus sûr et plus stable avec une densité énergétique plus élevée – du moins en théorie.
Bien que personne n’ait encore découvert une approche commercialement viable des piles à l’état solide, l’un des principaux candidats repose sur une classe de composés appelés argyrodites, du nom d’un minéral contenant de l’argent. Ces composés sont construits à partir de structures cristallines spécifiques et stables, composées de deux éléments et d’un troisième libre de se déplacer dans la structure chimique. Si certaines recettes telles que l’argent, le germanium et le soufre existent à l’état naturel, le cadre général est suffisamment souple pour permettre aux chercheurs de créer un large éventail de combinaisons.
« Tous les constructeurs de véhicules électriques essaient de passer à de nouvelles conceptions de batteries à l’état solide, mais aucun d’entre eux ne divulgue les compositions sur lesquelles il mise », a déclaré M. Delaire. « Gagner cette course changerait la donne, car les voitures pourraient se recharger plus rapidement, durer plus longtemps et être plus sûres à la fois.
Dans ce nouvel article, Delaire et ses collègues examinent un candidat prometteur composé d’argent, d’étain et de sélénium (Ag8SnSe6). En utilisant une combinaison de neutrons et de rayons X, les chercheurs ont fait rebondir ces particules extrêmement rapides sur des atomes à l’intérieur d’échantillons d’Ag8SnSe6 pour révéler son comportement moléculaire en temps réel.
Mayanak Gupta, membre de l’équipe, ancien postdoc dans le laboratoire de Delaire et aujourd’hui chercheur au Bhabha Atomic Research Center en Inde, a également développé une approche d’apprentissage automatique pour comprendre les données et a créé un modèle de calcul correspondant aux observations à l’aide de simulations de mécanique quantique de premier principe.
Les résultats ont montré que si les atomes d’étain et de sélénium créaient un échafaudage relativement stable, celui-ci était loin d’être statique. La structure cristalline fléchit constamment pour créer des fenêtres et des canaux permettant aux ions d’argent chargés de se déplacer librement dans le matériau. Selon M. Delaire, le système est tel que les réseaux d’étain et de sélénium restent solides alors que l’argent est dans un état presque liquide.
« C’est un peu comme si les atomes d’argent étaient des billes qui s’agitaient au fond d’un puits très peu profond, se déplaçant comme si l’échafaudage cristallin n’était pas solide », a déclaré M. Delaire. « Cette dualité d’un matériau vivant à la fois à l’état liquide et à l’état solide est ce que j’ai trouvé le plus surprenant.
Les résultats et, peut-être plus important encore, l’approche combinant la spectroscopie expérimentale avancée et l’apprentissage automatique, devraient aider les chercheurs à progresser plus rapidement vers le remplacement des batteries au lithium-ion dans de nombreuses applications cruciales. Selon M. Delaire, cette étude fait partie d’une série de projets visant à étudier une variété de composés d’argyrodite prometteurs comprenant différentes recettes. Une combinaison qui remplace l’argent par du lithium intéresse particulièrement le groupe, étant donné son potentiel pour les batteries de véhicules électriques.
« Beaucoup de ces matériaux offrent une conduction très rapide pour les batteries tout en étant de bons isolants thermiques pour les convertisseurs thermoélectriques, c’est pourquoi nous étudions systématiquement toute la famille de composés », a déclaré M. Delaire. « Cette étude sert de référence à notre approche de l’apprentissage automatique qui a permis de réaliser d’énormes progrès dans notre capacité à simuler ces matériaux en quelques années seulement. Je pense que cela nous permettra de simuler rapidement de nouveaux composés virtuellement afin de trouver les meilleures recettes que ces composés ont à offrir ».
Référence : « Extreme phonon anharmonicity underpins superionic diffusion and ultralow thermal conductivity in argyrodite Ag8SnSe6 » par Qingyong Ren, Mayanak K. Gupta, Min Jin, Jingxuan Ding, Jiangtao Wu, Zhiwei Chen, Siqi Lin, Oscar Fabelo, Jose Alberto Rodríguez-Velamazán, Maiko Kofu, Kenji Nakajima, Marcell Wolf, Fengfeng Zhu, Jianli Wang, Zhenxiang Cheng, Guohua Wang, Xin Tong, Yanzhong Pei, Olivier Delaire et Jie Ma, 18 mai 2023, Nature Materials.
DOI: 10.1038/s41563-023-01560-x
Ce travail a été soutenu par la Guangdong Basic and Applied Basic Research Foundation, la National Natural Science Foundation of China, l’Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Science, le projet Open du Key Laboratory of Artificial Structures and Quantum Control, la U.S. National Science Foundation, le « Shuguang Program » de la Shanghai Education Development Foundation et de la Shanghai Municipal Education Commission, l’Australia Research Council.